虽然凯恩的转会传闻不断，但他已经表示会专注于今夏欧洲杯。作为英格兰国家队队长，凯恩渴望率队在本届欧洲杯上取得好成绩，他甚至表示如果自己退役前无法在国家队夺冠，那么将是失败的。
凯恩入选过英格兰U17、U19、U20、U21各级别国青队，2015年3月，凯恩首次被召入英格兰国家队，当时三狮军团的主帅是霍奇森。在3月28日英格兰对立陶宛的欧洲杯预选赛中，凯恩下半场替补鲁尼出场，80秒后就头球破门，用一个进球庆祝了自己的国家队首秀。在本届欧洲杯预选赛中，英格兰10战全胜晋级决赛圈，凯恩之后入选了2016年欧洲杯23人参赛名单。
在2016年欧洲杯时，主帅霍奇森指定由凯恩主罚角球，不少媒体和球迷质疑这种做法，认为这导致英格兰在禁区内缺少一个抢点高手。但霍奇森教练却坚持表示，凯恩是角球主罚的最佳人选。不过英格兰在那届欧洲杯上输给了“黑马”冰岛，未能杀进八强，凯恩出场4次0进球。欧洲杯后霍奇森下课，英格兰国家队在7月宣布阿勒代斯成为新任主帅，但在9月阿勒代斯因索贿丑闻下课，英格兰国家队转而由U21国家队主帅索斯盖特接管。
索斯盖特在英格兰U21国家队就曾和凯恩公示，他执教国家队后依然重用凯恩。在2017年6月10日英格兰对苏格兰的世界杯预选赛中，凯恩首次担任国家队队长。之后英格兰获得了2018年世界杯入场券，凯恩以队长身份率队出征俄罗斯。英格兰国家队时隔28年后再次杀进世界杯四强，而凯恩在本届世界杯打进6球，获得了世界杯金靴奖，是莱因克尔之后第二位获此殊荣的英格兰球员。
目前，英格兰国家队的历史最佳射手是鲁尼(53球)，2018年11月15日，鲁尼上演了自己的国家队告别赛，赛前鲁尼邀请凯恩为自己颁奖。鲁尼表示：“我邀请凯恩为我颁奖，因为我相信他会打破我的国家队进球纪录，我也期待着有一天能给他颁奖。”
在本届欧洲杯上，凯恩依然是英格兰国家队的领物。凯恩表示：“当英格兰夺得1966年世界杯冠军时，我的父亲只有2岁。英格兰已经这么长实践没有夺冠了，这需要我们来终结。我认为，如果在我退役前没能为英格兰国家队赢得一个重要的冠军，那么这将是一个失败。欧洲杯上有一些出色的球队，比如法国、比利时、德国、西班牙、、葡萄牙，但我们知道，如果想要赢得冠军就必须战胜其中一些球队。”
